PyQT不错的，只是要小心，这个东西是GPL的，如果你要写商业程序需要购买商业版授权。

另外PyGTK、wxPython都是不错的GUI库。

Python自带了一个基于TkInter的GUI库，如果你不想引入第三方的依赖性，这就是唯一的选择。

如果你在Mac下写程序的话，Cocoa+PyObjC也不错。

另外，Java版的Python，也就是Jython，可以使用Java的GUI库如AWT/Swing或者SWT；.Net/CLI版的IronPython可以使用.Net/CLI支持的GUI库如WinForm或WPF等，如果你需要在项目中集成Java或者.Net功能，这也是最佳的选择。

无论你用哪个GUI库都需要注意，GUI库都有自己的对象体系和生存期管理规则，这些规则和Python自己的不一定完全一致，需要特别注意。